Scambio-correlazione accurato e scalabile con l'apprendimento profondo

Accurate and scalable exchange-correlation with deep learning

April 21, 2026

Autori: Giulia Luise, Chin-Wei Huang, Thijs Vogels, Derk P. Kooi, Sebastian Ehlert, Stephanie Lanius, Klaas J. H. Giesbertz, Amir Karton, Deniz Gunceler, Stefano Battaglia, Gregor N. C. Simm, P. Bernát Szabó, Megan Stanley, Wessel P. Bruinsma, Lin Huang, Xinran Wei, José Garrido Torres, Abylay Katbashev, Rodrigo Chavez Zavaleta, Bálint Máté, Sékou-Oumar Kaba, Roberto Sordillo, Yingrong Chen, David B. Williams-Young, Christopher M. Bishop, Jan Hermann, Rianne van den Berg, Paola Gori-Giorgi

cs.AI

Abstract

La Teoria del Funzionale della Densità (DFT) costituisce la base di gran parte della chimica computazionale e della scienza dei materiali moderna. Tuttavia, l'affidabilità delle previsioni derivate dalla DFT su proprietà misurabili sperimentalmente rimane fondamentalmente limitata dalla necessità di approssimare il funzionale sconosciuto di scambio e correlazione (XC). Il paradigma tradizionale per migliorare l'accuratezza si è basato su forme funzionali sempre più elaborate, costruite manualmente. Questo approccio ha portato a un compromesso di lunga data tra efficienza computazionale e accuratezza, che rimane insufficiente per una modellazione predittiva affidabile degli esperimenti di laboratorio. Qui introduciamo Skala, un funzionale XC basato sul deep learning che supera in accuratezza i funzionali ibridi all'avanguardia sull'insieme di benchmark di chimica dei principali gruppi GMTKN55, con un errore di 2.8 kcal/mol, pur mantenendo il costo computazionale inferiore caratteristico della DFT semi-locale. Questo allontanamento dimostrato dal compromesso storico tra accuratezza ed efficienza è reso possibile dall'apprendimento di rappresentazioni non locali della struttura elettronica direttamente dai dati, bypassando la necessità di caratteristiche progettate manualmente e sempre più costose. Sfruttando un volume senza precedenti di dati di riferimento ad alta accuratezza da metodi basati sulla funzione d'onda, stabiliamo che il deep learning moderno consente modelli neurali di scambio e correlazione sistematicamente migliorabili man mano che i dataset di addestramento si espandono, posizionando le simulazioni basate sui primi principi per diventare progressivamente più predittive.

English

Density Functional Theory (DFT) underpins much of modern computational chemistry and materials science. Yet, the reliability of DFT-derived predictions of experimentally measurable properties remains fundamentally limited by the need to approximate the unknown exchange-correlation (XC) functional. The traditional paradigm for improving accuracy has relied on increasingly elaborate hand-crafted functional forms. This approach has led to a longstanding trade-off between computational efficiency and accuracy, which remains insufficient for reliable predictive modelling of laboratory experiments. Here we introduce Skala, a deep learning-based XC functional that surpasses state-of-the-art hybrid functionals in accuracy across the main-group chemistry benchmark set GMTKN55 with an error of 2.8 kcal/mol, while retaining the lower computational cost characteristic of semi-local DFT. This demonstrated departure from the historical trade-off between accuracy and efficiency is enabled by learning non-local representations of electronic structure directly from data, bypassing the need for increasingly costly hand-engineered features. Leveraging an unprecedented volume of high-accuracy reference data from wavefunction-based methods, we establish that modern deep learning enables systematically improvable neural exchange-correlation models as training datasets expand, positioning first-principles simulations to become progressively more predictive.