深層学習による正確でスケーラブルな交換相関

Accurate and scalable exchange-correlation with deep learning

April 21, 2026

著者: Giulia Luise, Chin-Wei Huang, Thijs Vogels, Derk P. Kooi, Sebastian Ehlert, Stephanie Lanius, Klaas J. H. Giesbertz, Amir Karton, Deniz Gunceler, Stefano Battaglia, Gregor N. C. Simm, P. Bernát Szabó, Megan Stanley, Wessel P. Bruinsma, Lin Huang, Xinran Wei, José Garrido Torres, Abylay Katbashev, Rodrigo Chavez Zavaleta, Bálint Máté, Sékou-Oumar Kaba, Roberto Sordillo, Yingrong Chen, David B. Williams-Young, Christopher M. Bishop, Jan Hermann, Rianne van den Berg, Paola Gori-Giorgi

cs.AI

要旨

密度汎関数理論（DFT）は、現代の計算化学および材料科学の多くを支えている。しかし、実験的に測定可能な特性に対するDFTに基づく予測の信頼性は、未知の交換相関（XC）汎関数を近似する必要性によって根本的に制限され続けている。精度向上のための従来のパラダイムは、ますます複雑に手作りされた汎関数形に依存してきた。このアプローチは、計算効率と精度の間の長年にわたるトレードオフを生み出し、それは実験室実験の信頼性のある予測モデリングには依然として不十分である。本論文では、深層学習に基づくXC汎関数であるSkalaを紹介する。Skalaは、主族元素化学のベンチマークセットGMTKN55において2.8 kcal/molの誤差で最先端のハイブリッド汎関数を精度で凌駕しつつ、半局所DFTに特徴的な低い計算コストを維持する。この精度と効率の間の歴史的トレードオフからの脱却は、データから電子構造の非局所的な表現を直接学習することにより、コストが増大する手作りの特徴量の必要性を回避することで実現されている。波動関数法に基づく前例のない量の高精度参照データを活用し、我々は、現代の深層学習が、訓練データセットの拡大に伴って系統的に改善可能な神経交換相関モデルを可能にし、第一原理シミュレーションが次第に予測性を高めていく立場にあることを確立する。

English

Density Functional Theory (DFT) underpins much of modern computational chemistry and materials science. Yet, the reliability of DFT-derived predictions of experimentally measurable properties remains fundamentally limited by the need to approximate the unknown exchange-correlation (XC) functional. The traditional paradigm for improving accuracy has relied on increasingly elaborate hand-crafted functional forms. This approach has led to a longstanding trade-off between computational efficiency and accuracy, which remains insufficient for reliable predictive modelling of laboratory experiments. Here we introduce Skala, a deep learning-based XC functional that surpasses state-of-the-art hybrid functionals in accuracy across the main-group chemistry benchmark set GMTKN55 with an error of 2.8 kcal/mol, while retaining the lower computational cost characteristic of semi-local DFT. This demonstrated departure from the historical trade-off between accuracy and efficiency is enabled by learning non-local representations of electronic structure directly from data, bypassing the need for increasingly costly hand-engineered features. Leveraging an unprecedented volume of high-accuracy reference data from wavefunction-based methods, we establish that modern deep learning enables systematically improvable neural exchange-correlation models as training datasets expand, positioning first-principles simulations to become progressively more predictive.