Точный и масштабируемый функционал обменно-корреляционной энергии с использованием глубокого обучения

Accurate and scalable exchange-correlation with deep learning

April 21, 2026

Авторы: Giulia Luise, Chin-Wei Huang, Thijs Vogels, Derk P. Kooi, Sebastian Ehlert, Stephanie Lanius, Klaas J. H. Giesbertz, Amir Karton, Deniz Gunceler, Stefano Battaglia, Gregor N. C. Simm, P. Bernát Szabó, Megan Stanley, Wessel P. Bruinsma, Lin Huang, Xinran Wei, José Garrido Torres, Abylay Katbashev, Rodrigo Chavez Zavaleta, Bálint Máté, Sékou-Oumar Kaba, Roberto Sordillo, Yingrong Chen, David B. Williams-Young, Christopher M. Bishop, Jan Hermann, Rianne van den Berg, Paola Gori-Giorgi

cs.AI

Аннотация

Теория функционала плотности (DFT) лежит в основе большей части современной вычислительной химии и науки о материалах. Однако надежность предсказаний DFT для экспериментально измеряемых свойств фундаментально ограничена необходимостью аппроксимации неизвестного обменно-корреляционного (XC) функционала. Традиционная парадигма повышения точности опиралась на все более сложные, создаваемые вручную функциональные формы. Этот подход привел к давнему компромиссу между вычислительной эффективностью и точностью, который остается недостаточным для надежного предсказательного моделирования лабораторных экспериментов. Здесь мы представляем Skala, XC-функционал на основе глубокого обучения, который превосходит современные гибридные функционалы по точности на основном наборе бенчмарков по химии main-group элементов GMTKN55 с ошибкой 2.8 ккал/моль, сохраняя при этом более низкую вычислительную стоимость, характерную для полулокальной DFT. Этот продемонстрированный отход от исторического компромисса между точностью и эффективностью стал возможным благодаря обучению нелокальных представлений электронной структуры непосредственно на данных, минуя необходимость во все более дорогостоящих ручно разрабатываемых признаках. Используя беспрецедентный объем высокоточной референсной данных из методов на основе волновой функции, мы устанавливаем, что современное глубокое обучение позволяет создавать систематически улучшаемые нейронные модели обмена и корреляции по мере расширения обучающих наборов данных, что открывает путь к постепенному повышению предсказательной способности расчетов из первых принципов.

English

Density Functional Theory (DFT) underpins much of modern computational chemistry and materials science. Yet, the reliability of DFT-derived predictions of experimentally measurable properties remains fundamentally limited by the need to approximate the unknown exchange-correlation (XC) functional. The traditional paradigm for improving accuracy has relied on increasingly elaborate hand-crafted functional forms. This approach has led to a longstanding trade-off between computational efficiency and accuracy, which remains insufficient for reliable predictive modelling of laboratory experiments. Here we introduce Skala, a deep learning-based XC functional that surpasses state-of-the-art hybrid functionals in accuracy across the main-group chemistry benchmark set GMTKN55 with an error of 2.8 kcal/mol, while retaining the lower computational cost characteristic of semi-local DFT. This demonstrated departure from the historical trade-off between accuracy and efficiency is enabled by learning non-local representations of electronic structure directly from data, bypassing the need for increasingly costly hand-engineered features. Leveraging an unprecedented volume of high-accuracy reference data from wavefunction-based methods, we establish that modern deep learning enables systematically improvable neural exchange-correlation models as training datasets expand, positioning first-principles simulations to become progressively more predictive.