Nauwkeurige en schaalbare uitwisselingscorrelatie met deep learning

Accurate and scalable exchange-correlation with deep learning

April 21, 2026

Auteurs: Giulia Luise, Chin-Wei Huang, Thijs Vogels, Derk P. Kooi, Sebastian Ehlert, Stephanie Lanius, Klaas J. H. Giesbertz, Amir Karton, Deniz Gunceler, Stefano Battaglia, Gregor N. C. Simm, P. Bernát Szabó, Megan Stanley, Wessel P. Bruinsma, Lin Huang, Xinran Wei, José Garrido Torres, Abylay Katbashev, Rodrigo Chavez Zavaleta, Bálint Máté, Sékou-Oumar Kaba, Roberto Sordillo, Yingrong Chen, David B. Williams-Young, Christopher M. Bishop, Jan Hermann, Rianne van den Berg, Paola Gori-Giorgi

cs.AI

Samenvatting

Dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) vormt de basis voor een groot deel van de moderne computationele chemie en materiaalkunde. De betrouwbaarheid van op DFT gebaseerde voorspellingen van experimenteel meetbare eigenschappen wordt echter fundamenteel beperkt door de noodzaak om de onbekende uitwisselings-correlatiefunctionaal (XC-functionaal) te benaderen. Het traditionele paradigma voor het verbeteren van de nauwkeurigheid heeft gesteund op steeds complexere, handmatig ontworpen functionaalvormen. Deze aanpak heeft geleid tot een lang bestaande wisselwerking tussen computationele efficiëntie en nauwkeurigheid, die onvoldoende blijkt voor betrouwbare voorspellende modellering van laboratoriumexperimenten. Hier introduceren we Skala, een op deep learning gebaseerd XC-functionaal dat de state-of-the-art hybride functionalen in nauwkeurigheid overtreft op de hoofdgroepchemie-benchmarkset GMTKN55 met een fout van 2,8 kcal/mol, waarbij het de lagere computationele kosten behoudt die kenmerkend zijn voor semi-lokale DFT. Deze aangetoonde breuk met de historische wisselwerking tussen nauwkeurigheid en efficiëntie wordt mogelijk gemaakt door het leren van niet-lokale representaties van elektronische structuur rechtstreeks uit data, waardoor de behoefte aan steeds kostbaardere handmatig ontworpen kenmerken wordt omzeild. Door gebruik te maken van een ongekend volume aan hoogwaardige referentiedata van golffunctiegebaseerde methoden, stellen we vast dat moderne deep learning systematisch verbeterbare neurale uitwisselings-correlatiemodellen mogelijk maakt naarmate de trainingsdatasets groeien, waardoor eerste-principe simulaties in staat worden gesteld om progressief voorspellender te worden.

English

Density Functional Theory (DFT) underpins much of modern computational chemistry and materials science. Yet, the reliability of DFT-derived predictions of experimentally measurable properties remains fundamentally limited by the need to approximate the unknown exchange-correlation (XC) functional. The traditional paradigm for improving accuracy has relied on increasingly elaborate hand-crafted functional forms. This approach has led to a longstanding trade-off between computational efficiency and accuracy, which remains insufficient for reliable predictive modelling of laboratory experiments. Here we introduce Skala, a deep learning-based XC functional that surpasses state-of-the-art hybrid functionals in accuracy across the main-group chemistry benchmark set GMTKN55 with an error of 2.8 kcal/mol, while retaining the lower computational cost characteristic of semi-local DFT. This demonstrated departure from the historical trade-off between accuracy and efficiency is enabled by learning non-local representations of electronic structure directly from data, bypassing the need for increasingly costly hand-engineered features. Leveraging an unprecedented volume of high-accuracy reference data from wavefunction-based methods, we establish that modern deep learning enables systematically improvable neural exchange-correlation models as training datasets expand, positioning first-principles simulations to become progressively more predictive.